고준위방사성폐기물 처분 고화체

사용후핵연료의 재처리 또는 재활용을 위해 유용원소를 회수하고 난 다음 남아있는 물질들은 여전히 방사능과 열을 많이 뿜어내는 핵종들이 포함되어 있다. 이와 같이 사용후핵연료 처리공정에서 발생하는 고준위방사성폐기물도 안전하게 관리되어야하기 때문에 사용후핵연료의 지하 심지층 처분과 같은 개념으로 관리되고 있다. 다시 말해 오랜 세월 동안 지하 심지층에서 안전성을 유지할 수 있는 매질 속에 고준위방사성 핵종들을 고정화시킬 수 있어야 한다.

방사성핵종 군들을 고정화시킬 수 있는 다양한 매질들이 제안되고 있다. 현재 퓨렉스공정을 통해 남겨진 방사성폐기물은 유리매질에 고정화시키는 기술이 상용으로 운영되고 있다. 이에 반해 파이로프로세스는 현재 기술이 개발 중에 있기 때문에 유리 고화체 보다 지하 심부지층에서 더 안전성이 뛰어난 매질을 찾고 있다.

고준위방사성폐기물 처분 고화체

유리고화체^[1]

유리의 구조는 통상 무정형을 보여 주고 있다. 무정형 구조는 열린 구조와 임의의 구조를 지니기 때문에 주기율표에 나온 대부분의 원소를 수용할 수 있다. 이런 특수성으로 인해 유리가 고준위폐기물을 수용할 수 있는 매질로 사용되고 있고 현재 상용화가 이루어진 유일한 고준위폐기물 수용하는 고화체이다. 대표적 고준위방사성폐기물 수용 고화체는 붕규산유리(BSG, borosilicate glass)로서 상용화 경험이 약 50년을 넘고 있다. 유리고화체는 고온에서 용융되기 때문에 세슘과 같은 휘발성 방사성물질 등의 휘발문제, 백금족 원소(Pd, Ru, Rh) 및 몰리브덴(Mo)의 낮은 수용성, 파이로프로세스의 폐용융염인 염화물은 거의 수용이 불가능한 것으로 알려져 있다. 이런 결점들을 보완키 위해 대안 고화체로 철 인산유리(iron phosphate glass), 알칼리 붕규산유리(alkali-borosilicate glass), 희토류 붕규산유리(lanthanide-borosilicate glass), TeO2-PbO 유리 등이 제안되고 있다.

세라믹 고화체

단상 세라믹 고화체

세라믹의 구조는 유리와는 달리 결정성을 보여주고 있다. 다시 말해 세라믹 구조는 유리구조에서 볼 수 있는 유연성 보다는 견고한 구조를 보인다. 이런 이유로 세라믹 구조는 특정 위치에만 방사성물질을 수용할 수 있어 다양한 원소들을 수용할 수가 없지만 기본적으로 유리보다는 물에 대한 침출율이 낮은 것으로 보고되고 있어 초장기간 동안 지하수에 대한 안정성이 높은 것으로 알려져 있다. 대표적인 고화체는 다음 표와 같다.

방사성핵종 고정화용 세라믹 단상구조

복합 세라믹 고화체(합성고화체, synroc)^[2]

복합 세라믹 고화체는 여러 종류의 단상 세라믹으로 구성되어 있다. 대표적인 복합세라믹은 Synroc-C로 알려져 있고, 호주에서 개발되었다. 복합세라믹 고화체는 붕규산유리의 문제점을 보완하고자 퓨렉스 공정 고준위폐기물의 고정화를 대상으로 개발되었지만 적용범위가 광범위할 것으로 예상하고 있음. 특히 파이로프로세스의 염화물을 산화물로 전환시킬 시 적용이 가능할 것임. 복합 Synroc-C의 조성은 다음 표와 같다. 표를 보면 각 단상의 분포와 결정격자에 수용할 수 있는 방사성핵종들을 표시하고 있다.

합성 고화체 구조

유리복합 고화체(GCM, galss composite Materials)

유리복합재료는 비정질성분인 유리와 결정성 성분이 혼합된 상태로 유리성분이 세라믹과 같은 결정성 성분을 감싸고 있다고 보면 된다. 이 개념은 비교적 반감기가 긴 핵종군인 악티니드군(Pu, Am, Np 등)을 세라믹 상에 그리고 세슘 및 스트론튬 같은 단감감기 핵종군은 붕규산유리에 고정화시켜 이중 구조 또는 이중 방벽을 구축해 안정성을 높이려는 노력이 진행되고 있다.

금속 고화체

금속폐기물은 두 종류로 분류할 수 있다. 하나는 핵연료 피복관이고 또 하나는 습식공정이든 건식공정이든 전이원소계열은 대체로 고체 찌꺼기로 남기게 된다. 이것은 유리고화체나 세라믹고화체에 수용하는데에 한계가 때문에 금속폐기물로 분류한다. 핵연료 피복관의 경우 프랑스는 압축시켜 부피를 감용시킨 다음 용기에 저장한다. 이에 반해 공정 찌꺼기로 남겨진 폐기물은 Fe-Zr 합금체에 고정화시킨다.

유리고화체 제조 및 캐니스터

아래 그림에 유리고화체 제조과정을 보여주고 있다. 유리가 산화물구조이기 때문에 재처리과정에서 발생한 고준위액체폐기물은 배소로에서 물을 모두 증발시키고 산화된 잔여입자는 유리와 혼합하여 용융로에서 1100^oC에서 용융상태로 만든 다음 영구처분 시킬 용기(캐니스터)에 저장한다.

유리고화체 제조 공정

처분고화체 성능 평가 항목

사용후핵연료를 처리하고 난 후 발생하는 액체폐기물 또는 용융염폐기물은 모두 고준위방사성폐기물로 분류된다. 따라서 이런 고준위폐기물을 담고 있는 매질(matrix) 즉 고화체(waste form)는 지하 심지층 처분시 적어도 100,000년 이상을 견뎌내며 안정성을 유지해야 한다. 다시 말해 오랜 세월 동안 건전성을 유지하며 고화체에 함유된 방사성핵종들이 생태계 쪽으로 누출되지 않도록 해야 한다. 이것은 사용후핵연료 처분과 관리적 차원에서 차이가 없다. 따라서 방사성핵종을 담고 있는 고화체 매질은 매우 중요하며 고화체 매질에 대한 건전성 평가항목으로 핵종 침출(chemical durability), 방사능 영향, 열팽창 및 전도도, 기계적 강도, 페기물 수용 한계량 그리고 마지막으로 고화체 매질의 자연광물과의 유사성(natural analogues)을 평가한다.

파이로프로세스 고준위방사성폐기물의 처분 고화체^[3]

파이로프로세스 발생 폐용융염을 고정화시킬 수 있는 고화체 매질은 몇 가지가 제안되어 있지만 어떤 것도 실용화 단계를 언급하고 있는 것은 없다. 그러나 그 중에서도 제올라이트에 용융염을 고정화시켜 소달라이트형 GCM 고화체가 가장 많은 연구가 수행되었다. 아래 표에는 폐용융염을 고정화시킬 수 있는 고화체 매질을 제시하였다.

각국의 염화물 폐용융염 고정화 기술

참고문헌

↑ http://www.radioactivity.eu.com/site/pages/Vitrified_HA_Waste.htm
↑ E.R Vance, et al., 2017,“Synroc development-Past and present applications”, MRS Energy & Sustainability, vol 4, 1~ 8.
↑ https://s3.amazonaws.com/ucs-documents/nuclear-power/Pyroprocessing/Technical+Evaluation+Alternatives+for+Salt+Waste+Disposition.pdf, 2012

이 자료의 최초 작성 :김 응호(영산대) ehkim1@naver.com, 등록 : 박 찬오(SNEPC) copark5379@snu.ac.kr

[1] ttp://www.radioactivity.eu.com/site/pages/Vitrified_HA_Waste.htm

[2] E.R Vance, et al., 2017,“Synroc development-Past and present applications”, MRS Energy & Sustainability, vol 4, 1~ 8.

[3] ttps://s3.amazonaws.com/ucs-documents/nuclear-power/Pyroprocessing/Technical+Evaluation+Alternatives+for+Salt+Waste+Disposition.pdf, 2012

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고준위방사성폐기물 처분 고화체

목차

개요