PUREX공정

▼ 사용후핵연료 처리

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개요

사용후핵연료의 퓨렉스(PUREX, Plutonium Uranium Recovery by EXtraction) 재처리는 사용후핵연료에 함유된 유용원소 중에 플루토늄(Pu)과 우라늄(U)만을 습식방법으로 회수하여 고속로 또는 열중성자로의 산화물 핵연료로 사용하는 것을 목적으로 하고 있다.

재처리 기술개발 역사

사용후핵연료로부터 플루토늄을 회수하는 재처리기술은 제2차 세계대전 중에 핵무기를 제조하기 위해 개발되었다.

1942년 시보그(Seaborg)가 인산비스무트 침전법을 이용하여 마이크로그램의 플루토늄을 최초로 회수하고, 1944년 이 기술을 핸포드(Hanford)에서 킬로그램 수준으로 확장시켰다. 인산비스무트기술은 회분식으로 운전되기 때문에 대량화에 어려움이 있었고, 아울러 우라늄의 회수는 불가능하였다. 여기에 고순도 플루토늄을 회수하기 위해 반복 과정과 많은 양의 화학약품이 소요되었다. 이로 말미암아 이 기술은 다량의 고준위방사성폐기물을 발생시켰다.

이런 단점을 개선키 위해 연속식 공정이며, 우라늄과 플루토늄을 함께 회수할 수 있는 최초의 용매추출기술을 아르곤국립연구소(ANL: Argonne National Laboratory)에서 개발하여 1948년에 오크리지국립연구소(ORNL: Oak Ridge National Laboratory)에서 파일롯 시험을 거친 다음 1951년 핸포드에 REDOX(Reduction Oxidation) 플랜트가 건설되었다. 추출제로 MIBK(methyi isobuthy ketone)가 사용되었다. 그러나 MIBK는 발화성과 휘발성이 높아 안전에 문제가 노출되고 또한 많은 양의 화학물질들이 사용됨에 따라 역시 고준위방사성폐기물을 다량 방출시키는 문제가 있었다.

이런 문제점들이 보완되면서 BUTEX(Dibutoxy diethylene glycol Extraction) 공정을 거쳐 오늘날 사용후핵연료로부터 우라늄과 플루토늄을 함께 추출하며, 공정 안전성이 강화된 퓨렉스(PUREX) 기술이 탄생하였다. 1954년 사바나 리버에 생산시설이 구축되었다.

퓨렉스(PUREX) 기술은 우라늄과 플루토늄에 대한 선택적 결합력이 강한 인산트리뷰틸(TBP, tributyl phosphate)이라는 유기용매가 사용되었다. 이 기술은 그 이전의 기술에 비해 우라늄과 플루토늄의 고순도 추출이 가능하고 공정의 화학적 안정성도 뛰어났으며, 또한 불필요한 화학약품이 소요되지 않아 고준위폐기물량도 줄여주었다. 또한 여타 재처리기술에 비해 경제성도 뛰어나 오늘날 민수용 사용후핵연료로부터 우라늄과 플루토늄 회수를 위한 재처리기술로 자리 잡게 되었다.

퓨렉스(PUREX) 공정

용해

사용후 연료집합체는 개별 연료봉으로 해체한 후 적당한 크기(3~4cm)로 절단하여 약 7몰 정도의 뜨거운 질산수용액에 넣고 사용후핵연료를 녹이게 된다.

용매추출

용해단계를 거치게 되면 일련의 용매 추출 공정으로 보내어 진다. 일차적으로 용해후 발생하는 불용성물질들을 제거하고 순수한 수용액만 회수하여 용매추출 공정에 활용한다. 퓨렉스에서 쓰이는 유기용제는 30%의 인산트리부틸(tributyl phosphate, TBP)을 등유나 도데칸에 녹인 것으로, 우라늄과 플루토늄을 회수하는데 사용된다. 질산에 녹은 연료와 유기용매는 서로 혼합하여 Cs, Sr, 희토류이온과 같은 핵분열생성물 그리고 마이너악티나이드(Np, Am, Cm)는 계속 질산수용액에 남아 있게 되며, 이와 반대로 우라늄과 플루토늄은 유기용매로 이동한다. 이것은 TBP가 지니는 우라늄 및 플루토늄의 친화력으로 질산 수용상에서 유기용매 쪽으로 이동하게 된다. 이때 이동된 우라늄과 플루토늄은 짝수 원자가를 지니게 된다. 관련 개념도는 아래 그림에 나타나 있다.

PUREX 공정의 용매 추출 개념도

분리

그 다음 우라늄과 플루토늄을 상호 분리하기 위해서 우라늄과 플루토늄에 함유된 유기용매를 회수하여 순수한 질산용액과 접촉시킨다. 그리고 플루토늄의 산화수 +4가에서 +3가로 환원시켜주면 유기용매에 있는 플루토늄은 TBP에서 떨어져 나와 질산수용액으로 이동하게 된다. 통상 사용하는 플루토늄 환원제로 Ferrous Sulphamate (Fe(H2NO3S)2)가 사용된다. 이런 과정을 거쳐 우라늄과 플루토늄을 분리하게 된다.

회수 저장

이렇게 분리된 우라늄과 플루토늄 질산수용액에 옥살산을 첨가하여 옥살산 침전물로 우라늄과 플루토늄을 각각 회수하고, 침전물을 배소시켜 우라늄 산화물과 플루토늄 산화물로 회수하여 각 각 저장한다.

재처리 시설

아래 표에 현재 가동되고 있는 각국의 재처리시설의 현황을 보여주고 있다.

각국의 사용후핵연료 재처리시설 현황

퓨렉스 기술의 문제점 및 대안

재처리기술은 원자력에너지 자원의 지평을 넓어보고자 개발되었지만 여전히 핵확산성이 매우 높아 핵무기재료로의 전용이 쉽게 이루어질 수밖에 없기 때문에 국제적 민감 기술로 분류되고 있고, 또한 재처리 과정을 거치고 난 다음 발생하는 폐기물은 여전히 고준위방사성폐기물로서 최종관리 측면에서 사용후핵연료를 직접 심지층 처분할 때와 처분면적을 현격히 감소시켜 주지를 못하기 때문에 미래 지향적인 관리개념을 제공하는 데는 부족한 면이 많다.

따라서 2000년대 초부터 제4세대 원전개발과 맞물려 생태환경에 장기적 부담을 주는 방사성핵종들을 가능하면 모두 회수하여 원전에서 전기를 생산하면서 소멸시키려는 기술이 제안되었다. 이런 기술을 앞서 재처리와 대비하여 재활용(recycling)이라 부르고 있다.

재활용이 갖는 기술적 범위는

• 첫 번째 사용후핵연료에 함유된 유용한 원소를 다시 원전에 활용하여 전기를 생산하며,
• 두 번째 이 과정에 발생하는 고준위방사성폐기물의 부피를 최소화하는 것이다.

이렇게 함으로써 최종 관리를 용이하게 하는 동시에 방사성독성을 획기적으로 감소시켜 처분장의 제도적 관리기간을 대폭 축소시키는데 목적이 있다.

아울러 넵티늄(Np), 아메리슘(Am), 큐륨(Cm) 등을 함께 회수하여 순수한 플루토늄을 회수하는 과정을 배제시킴으로서 핵확산저항성을 보다 더 증강시켜서, 미래세대가 보다 안정된 원자력에너지를 활용하는데 목적을 두고 있다.

재활용기술은 미국, 프랑스, 일본 및 한국에서 대표적으로 연구 개발되고 있고 2040-2050년대쯤에 상용화를 목표로 삼고 있다. 재활용기술에는 습식방법과 건식방법이 있다.

• 습식방법은 미국이 개발 중인 UREX+(uranium recycle extraction plus)를 비롯해 주요 국가들이 현재 개발 중에 있다. 특히 이들 기술은 기존 퓨렉스를 개량시킨 개량형습식기술(advanced reprocessing technology)로 분류되고 있다.
• 이와 대별하여 건식기술에는 파이로프로세스(pyroprocessing)가 대표주자이다. 우리나라는 1997년부터 파이로프로세스의 연구개발을 수행해 오고 있고, 지난 2011년부터 미국과 공동연구를 추진해 오고 있다. 이 공동연구는 10년 연구개발을 목표로 설정되어 있어 결과는 2020년에 발표될 예정이다.

참고문헌

이 자료의 최초 작성 :김 응호(영산대) ehkim1@naver.com, 등록 : 박 찬오(SNEPC) copark5379@snu.ac.kr